清華大學材料學院林紅團隊合作在鈣鈦礦太陽能電池研究領域取得新進展

2025-09-17 12:02:27清華大學閱讀量：22217

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　　金屬鹵化物鈣鈦礦因其優(yōu)異的光電性能和溶液法加工特性，已成為光伏領域中最具發(fā)展前景的材料體系之一。然而，在鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)的制備過程中，常用溶劑二甲基亞砜(DMSO)易殘留于鈣鈦礦層與傳輸層之間的埋底界面處，進而引發(fā)界面孔洞、結晶無序以及殘余應力積累等問題，嚴重限制了器件的最終光電轉(zhuǎn)換效率與長期運行穩(wěn)定性。盡管傳統(tǒng)界面修飾策略(如自組裝單分子層)可在一定程度上改善界面性質(zhì)，但由于其作用機制相對靜態(tài)、作用深度有限，難以有效清除深埋于界面區(qū)域的DMSO殘留物。因此，發(fā)展一種能夠?qū)崿F(xiàn)動態(tài)、深入清除界面殘留物的新策略，已成為當前該領域亟待突破的關鍵科學問題。

　　近日，清華大學材料學院林紅教授團隊合作在鈣鈦礦太陽能電池埋底界面二甲基亞砜(DMSO)殘留去除方面取得重要研究進展。該團隊創(chuàng)新性地提出了一種光響應分子工程策略，將具有光異構化特性的4'-氨基偶氮苯-4-磺酸(AABSA)分子引入SnO?/鈣鈦礦埋底界面。在紫外光激發(fā)下，AABSA分子可發(fā)生快速、可逆的順反異構轉(zhuǎn)變，憑借其動態(tài)異構運動實現(xiàn)對界面殘留DMSO的高效原位清除，顯著提升了鈣鈦礦薄膜的結晶質(zhì)量、釋放了殘余拉應力，并優(yōu)化了電荷傳輸性能。

　　圖1.光響應分子紫外激發(fā)下的超快順反異構及動態(tài)消除埋底界面DMSO殘留機制示意圖

　　團隊通過原位紫外光照UV-vis光譜和超快瞬態(tài)吸收光譜分析，證實了AABSA分子具有超快光異構能力。進一步通過液體核磁共振(NMR)等實驗，揭示了AABSA與DMSO之間存在顯著相互作用。理論計算表明，順式AABSA與DMSO的結合能高于反式構型，但仍低于PbI?與DMSO的結合能。這一結合能梯度差異引導順式AABSA優(yōu)先捕獲DMSO分子，隨后回復為反式構象，將DMSO向上輸送；最終DMSO被上層PbI?捕獲，而反式AABSA恢復為順式構型，完成單次輸送循環(huán)。在持續(xù)紫外光照射下，AABSA發(fā)生高速、可逆的順反異構，驅(qū)動DMSO從埋底界面定向、連續(xù)向外遷移，直至其被完全清除。

圖2.鈣鈦礦薄膜埋底界面DMSO殘留、結晶有序性及殘余應力分析

　　實驗結果表明，單純的紫外處理并不能有效減少埋底界面處的孔洞缺陷；而只有在光響應分子AABSA存在的鈣鈦礦薄膜中，紫外光照才能顯著抑制這類界面孔洞。NMR定量分析顯示，經(jīng)紫外處理的AABSA改性鈣鈦礦薄膜中DMSO殘留量顯著降低，僅為對照組薄膜的12%，證實了AABSA分子在光誘導異構化過程中對DMSO殘留的高效清除作用。此外，DMSO的動態(tài)移除與AABSA的界面修飾效應協(xié)同作用，全面提升了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量。光致發(fā)光mapping分析表明，改性薄膜從底部到頂部的PL峰位差異僅為1.2nm，顯示出高度一致的結晶有序性；殘余應力測試結果進一步揭示，原本處于拉伸應力狀態(tài)的薄膜埋底區(qū)域轉(zhuǎn)變?yōu)閴嚎s應力狀態(tài)，結構穩(wěn)定性得到增強。同時，AABSA的引入優(yōu)化了鈣鈦礦與傳輸層之間的能級匹配，有效改善了電荷的抽取與傳輸效率。

圖3.鈣鈦礦太陽能電池器件效率及長期穩(wěn)定性

　　研究團隊采用光響應分子界面工程策略，成功制備出正式(n-i-p)結構的鈣鈦礦太陽能電池，并實現(xiàn)了26.01%的冠軍效率(小面積器件)。在穩(wěn)定性方面，光致發(fā)光mapping結果驗證了改性后的鈣鈦礦薄膜優(yōu)異的紫外耐受性。器件在多種測試條件下均表現(xiàn)出出色的穩(wěn)定性：在空氣中放置4512小時后，仍保持91.5%的初始效率；在連續(xù)光照720小時后，效率保持在91.2%；在85°C氮氣中老化500小時，效率保持率為77%；在最大功率點(MPP)跟蹤測試320小時后，器件仍能維持96.1%的初始性能。該工作為高性能鈣鈦礦光伏器件中的動態(tài)界面調(diào)控建立了一種通用的分子設計范式。

　　研究成果以“超快光驅(qū)動分子工程動態(tài)消除兩步法鈣鈦礦太陽能電池埋底界面DMSO殘留”(Ultrafast Light-Driven Molecular Engineering for Dynamic Elimination of Buried Interfacial DMSO Residuals in Two-Step Fabricated Perovskite Solar Cells)為題，于9月3日發(fā)表于《先進能源材料》(Advanced Energy Materials)。

　　清華大學材料學院2022級博士生楊劍飛為論文第一作者，清華大學材料學院教授林紅和武漢大學教授王植平為論文通訊作者。研究得到國家自然科學基金委員會的支持。

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